Den 28-åriga svenskan förlorade i tre set, 3–6, 6–1, 3–6, mot 29-rankade Julija Putintseva, Kazakstan, i den andra omgången.
59-rankade Larsson stod för en stabil insats i en lång och jämn match som var över först efter två timmar och 15 minuters spel.
Larsson är fortfarande kvar i dubbelturneringen, tillsammans med nederländskan Kiki Bertens. Paret är 13:e-seedat i turneringen och möter det franska paret Diane Parry/Giulia Morlet i den första omgången senare i veckan.